關(guān)于超臨界CO2氧化金屬銅及CO2電還原非晶納米金屬催化劑反應(yīng)釜，納小型連接器接插件真空電鍍技術(shù)，由可視電極高壓反應(yīng)釜，二氧化碳液化系統(tǒng)，產(chǎn)品收集系統(tǒng)組成。

非晶態(tài)（長程無序結(jié)構(gòu)）納米金屬催化劑因其表現(xiàn)出吸引人的物理和催化特性而受到廣泛的關(guān)注。與晶體材料相比，非晶態(tài)結(jié)構(gòu)具有不同的原子排列和豐富的低配位原子，可以降低反應(yīng)的能壘，增強中間體的吸附，并且可以打破固有的線性比例關(guān)系。然而，傳統(tǒng)的非晶態(tài)金屬制備方法（復合爆炸焊接、機械合金化和電弧熔煉純金屬等）往往涉及高溫，從而導致金屬顆粒粒徑變大，缺陷減少，大大降低了反應(yīng)的活性位點。近年來，一些非晶態(tài)金屬催化劑已經(jīng)可以通過一步合成法制備。然而這些制備方法往往涉及到過快或過慢的反應(yīng)速率，導致無法精確控制成核和生長。

非晶納米金屬催化劑通常表現(xiàn)出較高的催化性能，并且可以打破本征線性比例關(guān)系。然而，精確控制合成具有特定尺寸和形態(tài)的非晶納米金屬催化劑， Cu(0) 可以被超臨界 CO2 氧化成非晶 CuxO 物種。通過超臨界 CO2 處理和電還原，來制備具有非晶殼層 Cu 納米粒子的方法。該方法的獨特之處在于，可以很容易地控制具有非晶殼層的顆粒尺寸。這是因為它們的尺寸取決于原始晶體銅納米顆粒的尺寸。此外，非晶殼層的厚度可以通過 CO2 壓力和/或處理時間來控制。所獲得的非晶銅殼層表現(xiàn)出高的C2+產(chǎn)物選擇性，法拉第效率為84%，電流密度為320 mA cm-2。此外，C2+含氧化合物的FE最高可達65.3%，這遠優(yōu)于結(jié)晶Cu催化劑。

通過超臨界CO2氧化和電還原相結(jié)合的方法制備了具有非晶態(tài)Cu殼的納米顆粒催化劑。

非晶態(tài)Cu殼可以顯著提高C2+含氧化合物的活性和選擇性，在320 mA cm-2的電流密度下，C2+含氧化合物的FE為65.3%，這與結(jié)晶Cu的催化效果明顯不同 。

過超臨界CO2和電還原組合方法制備出具有非晶態(tài)層的Cu納米顆粒。該方法的獨特之處在于可以很容易地控制非晶態(tài)殼的尺寸，因為它們的尺寸取決于原始晶體納米顆粒的尺寸。非晶態(tài)Cu催化劑在CO2RR電催化反應(yīng)中對C2+產(chǎn)物表現(xiàn)出高選擇性。通用的非晶態(tài)金屬催化劑制備策略，同時也為一系列能源應(yīng)用開發(fā)高效電催化劑提供新的方向。

超臨界 (SC) CO2 已被用于控制特殊材料的形成。通過調(diào)節(jié) CO2 壓力可以很好地調(diào)節(jié)材料的性能，并且可以通過減壓輕松去除 CO2。例如，研究人員可以使用 SC CO2 策略，將薄石墨烯層從塊狀材料中剝離；這是因為 CO2 可以插入塊狀二維材料的層間。此外，研究人員也已使用 SC CO2 制造了非晶 MoO3、WO3@x 和 VS2 納米片。然而，基于SC CO2，精確控制合成具有所需尺寸和形態(tài)的非晶納米金屬催化劑，目前仍是一個挑戰(zhàn)。采用SC CO2處理和電還原相結(jié)合的方法，成功制備了具有非晶Cu殼層和晶核的納米粒子。由實驗結(jié)果和機器學習結(jié)果可知，Cu在SC CO2條件下首先被氧化為非晶CuxO物種。然后，再通過電還原產(chǎn)生非晶銅。所獲得的非晶Cu催化劑，顯著提高了C2+含氧化合物的活性和選擇性，在320 mA cm-2的電流密度下，C2+含氧化合物的FE為65.3%。根據(jù)原位 SERS 和 DFT 計算可知，非晶 Cu 具有電還原 CO2 為 CO 的高活性，以及高的*CO 中間體表面覆蓋率。這是高效生產(chǎn) C2+ 含氧化合物的主要因素。作者認為SC CO2氧化金屬制備非晶金屬催化劑的策略，也可用于制備其他一些非晶催化劑，并用于高效轉(zhuǎn)化CO2。